JMCA 同济大学
    发布时间: 2020-06-09 14:02    

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硝酸盐过多造成水体的富营养化,对环境和人类造成危害。选择性将硝酸盐还原为无害的氮气排入大气是理想的处理途径,而电催化的方法可以实现此还原途径。 我们通过使用PVP辅助热解MOF的方法,在限域空间中合成了一种Pd-Cu双金属含氮的碳正八面体纳米碳材料。该材料Pd(~2 nm),Cu(~30 nm)颗粒和N(约2%)元素均匀分散在八面体碳表面和里面。PVP的和乙酰丙酮钯的添加以及其焙烧温度可控制碳材料形貌,双金属颗粒大小以及含氮量。
将该材料作为电极材料的负极,通过电催化还原水体中的硝酸盐为氮气。在中性pH下反应24小时,显示出非常高的还原效率(~97.1%)。其中氮气选择性可达83%,硝酸盐浓度可从100 mg NO3--N/L降低到2.9 mg NO3--N/L (低于饮用水标准10 mg NO3--N/L)。这是由于高度分散但又限域的双金属,以及掺杂N的碳结构协同提高了硝酸盐表面的电子转移。多孔的结构也赋予该材料更高的稳定性,因此在循环使用8次,以及在4-10的pH范围都表现出稳定的性能。更重要的是,使用实际污染水体,该材料依然显示了高的去除和选择性(91%)。这一使用限域策略并引入异相N原子合成的纳米材料在环境水体污染修复中表现良好的应用前景。



https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ta/d0ta01171a#!divAbstract