本文首次深入研究了在电极/电解质界面定制溶剂化鞘和去溶剂化过程的机制，以提高深度放电状态下的结构稳定性。在这项工作中，在电化学活性但不稳定的TiSe2主体材料上诱导TiO2前界面，以构建独特的TiO2/TiSe2-C异质界面。根据X射线吸收近边结构（XANES）、微分电化学质谱（DEMS）和电化学石英晶体微天平（EQCM），由于内置电场（BEF）效应，插层物种从[Zn（H2O）6]2+转变为[Zn（H_2O）2]2+，进一步加速了离子转移动力学。此外，由于脱溶剂过程中没有释放高能脱溶剂，析氢反应（HER）能垒、Ti-Se键强度和结构稳定性显著提高，TiO2/TiSe2-C异质界面的初始CE和HER过电位从13.76%增加到84.7%，从1.04增加到1.30 V、 H2沉淀电流密度甚至在-1.3 V下降73.2%。这项工作为针对摇椅锌离子电池定制溶剂化鞘和去溶剂化过程的复杂界面电化学机制提供了有价值的见解。

https://doi.org/10.1002/cey2.691