该研究采用聚氧聚乙烯（PEO）与亚甲基二苯基二异氰酸酯（MDI）聚合加成反应的简单工艺合成了高性能刚柔兼具型PM聚合物基体，并采用多孔无纺布（NF）致密填充工艺制备了PM基CSEs（记为PMPS@LATP-NF）。通过实验和理论相结合的方法阐明了PM聚合物对CSEs的机械性能、离子传输和相互作用的影响，其中官能团（─C─O─C、─NCO、─NH）有助于锂盐的解离、自愈合和界面相容性。此外，PMPS@LATP-NF还能进一步对锂枝晶进行机械调节，表现出超高的热稳定性。此外，PMPS@LATP-NF在全固态Li/LiFePO4电池中表现出显著增强的循环性能和倍率性能。该研究强调了CSEs的力学性能对全固态锂金属电池的电解质改性、循环稳定性和寿命方面的关键作用，并为实用固体电解质的开发提供了启示。

https://doi.org/10.1002/aenm.202404973